近日,理学院赵宏滨教授、叶代新副教授团队与中国科学院上海利用物理钻研所张林娟/静超、德国马克斯·普朗克固体化学物理钻研所胡志伟合作在电催化析氧领域获得沉要进展,有关钻研了局以“Hexavalent Ru Catalyst with Both Lattice Oxygen and Metal Ion Mechanisms Coactive for Water Oxidation”为题颁发在化学领域顶级学术期刊Journal of the American Chemical Society。

绿色氢能作为一种清洁可持续的能源载体,通过水电解技术出产。该过程的关键反映是阴极的析氢反映(HER)和阳极动力学缓慢的析氧反映(OER)。OER因其复杂的四电子转移蹊径、陆续的中央体以及高热力学过电位而成为瓶颈。目前机能最优的贵金属基OER催化剂(如Ir/Ru氧化物)通过优化吸附能和降低活化能垒展示高活性。其中,烧绿石氧化物A?B?O??δ(A为碱土金属或稀土金属;B为Ir/Ru)在酸性和碱性前提下均阐发出高活性和结构不变性,受到宽泛关注。铅基和铋基烧绿石因其金属导体个性和高导电性,成为电催化剂的梦想选择。
本钻研沉点关注一种含Ru??的OER催化剂(Pb?CoRuO?)。该催化剂在1.0 M KOH溶液中阐发出超低的过电位(在10 mA cm??电流密度下仅为176 mV)和塔菲尔斜率(30.52 mV dec??),机能远超基准催化剂RuO?(在10 mA cm??下过电位为340 mV,塔菲尔斜率为111.54 mV dec??)。原位X射线吸收尝试观察到,反映过程中Ru??离子逐步转化为高价态Ru??,同时部门Co??离子氧化为Co??。密度泛函理论(DFT)推算揭示,Pb?CoRuO?的超高OER活性源于其怪异的双机造协同作用:在钴(Co)位点遵循金属位点吸附质演化机造(MAE),而高价态Ru??则与钴通过晶格氧空位位点机造(LOV)协同作用。这项工作展示了一种新型且怪异的OER催化剂,其催化活性由MAE与LOV机造的协同效应共同驱动。

亿万先生MR硕士钻研生李言卓为第一作者,亿万先生MR叶代新、中国科学院上海利用物理钻研所静超/张林娟, 德国马克斯·普朗克固体化学物理钻研所胡志伟为论文共同通讯作者。亿万先生MR为第一作者单元和第一通讯作者单元。该钻研得到了国度天然科学基金等经费的支持。
原文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c08425