全固态电池因拥有更高的安全性和能量密度，被以为是下一代电化学储能设备中最有力竞争者。柔性的复合固态电解质（CSE）拥有造备单一、电化学机能好、安全性高蹬着点，在高能全固态锂金属电池中拥有极度诱人的利用远景。然而，无机填料与聚合物之间实现优良的界面相容性依然是一个挑战，严沉影响了锂离子输运及其电化学机能。
近日，亿万先生MR资料学院博士生段彤在活性填料Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12(LLZTO)表表引入了3-（甲基丙烯酰胺）丙基三甲氧基硅烷（MEMO）作为Janus层利用于PEO聚合物基质中，有效改善了无机填料在聚合物基质中的团圆景象，造备了拥有优良界面相容性的复合固态电解质MEMO@LLZTO-PEO。同时，为了提高电解质膜的机械强度和安全性，引入了超薄无纺布（NF）得到高离子电导率和迁徙数的MEMO@LLZTO-PEO-NF CSE。该最新钻研成就以“A Multifunctional Janus Layer for LLZTO/PEO Composite Electrolyte with Enhanced Interfacial Stability in Solid-State Lithium Metal Batteries“为题，于2023年11月26日在国际能源资料驰名期刊《Energy Storage Materials》上颁发，该期刊2023年影响因子为20.4。该论文第一作者为博士生段彤，亿万先生MR为第一作者单元，程红伟教授、鲁雄刚教授和董盼盼博士为共同通讯作者。此前，段彤同学以第一作者身份已在《Journal of Power Sources》（2024，589, 233789；IF=9.2）期刊上颁发了一篇学术论文。
MEMO@LLZTO-PEO-NF电解质在全固态锂电池中的作用机造
该钻研工作批注，引入Janus层后的CSEs在室温下（30 ℃）拥有更优越的离子电导率（2.16 × 10?4S cm?1）、离子迁徙数（0.56）、机械强度（5.65 MPa）和热不变性。物理机能的改善可归因于两个方面：首先，Janus层的存在降低了LLZTO与PEO之间的表表自由能差距，预防了纳米颗粒自觉的团圆景象。另表，MEMO建饰层与LiTFSI及PEO组分之间还存在着宽泛的相互作用。因而，用该电解质造备的全固态电池，在0.5 C、60 ℃、高负载（＞4.0 mg cm?1）的前提下可不变循环100圈且容量高于150 mAh g?1。
引入Janus层前后锂对称电池的长循环机能及其与电解质组分的作用机理
值得一提的是，由于该电解质有效的改善了界面的兼容性，并拥有优良的机械机能，可能有效的抑造负极侧的锂枝晶成长，用其装配的锂对称电池能够在0.1 mA cm?2下不变循环超过4000 h。DFT推算批注，Janus与PEO之间存在着氢键相互作用，而与LiTFSI之间存在着F–O键合作用及氢键相互作用，使得TFSI阴离子被固定，系统中存在着更多的游离锂离子，这种相互作用也通过FT-IR中红表峰的偏移得到了进一步的印证。该工作为高机能全固态锂电池CSE的聚合物-填料界面优化提供了一种新的设政战术，拥有肯定的普适性。
论文链接：https://doi.org/10.1016/j.ensm.2023.103091
