近日，环境与化学工程学院蒋永钻研员、赵兵钻研员课题组在国际驰名期刊《Advanced Energy Materials》（最新影响因子：27.8）上颁发富锂锰基正极资料的最新钻研综述，论文标题为“Understanding Lattice Oxygen Redox Behavior in Lithium-Rich Manganese-Based Layered Oxides for Lithium-Ion and Lithium-Metal Batteries from Reaction Mechanisms to Regulation Strategies”。
锂离子电池因其循环寿命长、自放电水平低蹬着点，已宽泛用于便携式电子产品、电动汽车和储能领域。当前主流迪胲酸锂、镍钴锰三元、磷酸铁锂等正极资料的比容量均低于200mAh g-1，全电池能量密度不及300Wh kg-1，难以满足急剧增长的储能需要，因而亟需开发低成本、高比能量的正极资料。
富锂锰基正极资料(Li1+xM1-xO2)凭借阴阳离子共同参加电化学过程的特点，占有约300mAh g-1放电比容量及500Wh kg-1全电池能量密度，被以为是下一代高能量密度锂离子电池的正极资料。此表，富锂锰基正极资猜中Ni和Co元素含量很低，有利于降低成本和；せ肪。然而富锂锰基正极资料较差的阴离子电化学可逆性造成晶格氧不成逆损失及有序层状结构粉碎，最终导致放电容量损失和中值电压衰减，严沉故障了其现实利用。近年来，只管大量的改性战术被提出用以改善富锂锰基正极的电化学机能，然而由于不足对阴离子氧化还原机造的深刻认知，难以有效地调控阴离子电化学可逆性并显著提高富锂锰基正极的循环寿命。
本工作综述富锂锰基正极中阴离子氧行为的示意图
该综述系统地总结了富锂锰基正极资料阴离子氧的电化学行为钻研的最新进展。首先，对阴离子氧化还原过程的各类热力学模型及晶格氧的分歧反映蹊径/反映产品进行分类与会商。此表，不成逆的阴离子氧化还原与界面/结构演化的关系被构建，用以揭示电化学机能衰退的发源；诙跃Ц裱跹趸乖斓纳羁倘现，提出一系列的改性措施，提高阴离子氧化还原可逆性。相应的改性机造被总结分析，为进一步的合理化改性做出铺垫。最后，本文对富锂锰基正极的将来钻研方向和发展趋向进行了瞻望，为进一步理解富锂锰基正极中阴离子氧化还原机造及设计电化学机能优异的富锂锰基正极资料提供了沉要的参考。
蒋永、赵兵钻研员课题组对富锂锰基正极资料有着多年的钻研经验，萦绕富锂锰基正极资料的界面改性和体相建饰发展了大量的工作，钻研成就颁发在：Nano Energy, 2022, 101, 107555；Chemical Engineering Journal, 2023, 465, 142928；Journal of Colloid and Interface Science, 2022, 615, 1。本课题组从反映机造到改性战术理解富锂锰基正极晶格氧的氧化还原行为，旨在从性质上调控阴离子电化学可逆性并改善富锂锰基正极的电化学机能。目前在推动富锂锰基正极体相结构调控与富锂锰基正极/固态电解质界面建饰的钻研工作。
本论文工作亿万先生MR环境与化学工程学院为第一作者单元；坊г航雷暄性薄⒄员暄性蔽餐ㄑ蹲髡，第一作者为博士生沈超。该项工作得到国度天然科学基金（22179080, 21805182, 22379091）、上海市创新团队的支持。
论文链接：https://doi.org/10.1002/aenm.202302957
